Er begann, in Moskau Zeichenunterricht zu nehmen. Seine Ferien verbrachte er in Naltchik, im Haus seines Schwagers Serge Kissikev, der einen der jüngeren Brüder Tschekhovs als Lehrer hatte. Die Familie Kissilev diente angeblich als Vorlage für Techekovs Gemälde "La Cerisaie". Als Jugendlicher malte Poliakoff seine ersten Landschaften in Naltchik, genau dort, wo Lewitan, der Führer der russischen Landschaftsmaler, arbeitete. Poliakoffs Kindheit war geteilt zwischen seinem Familienleben in Moskau, wo er religiöse Ikonen entdeckte, während er mit seiner sehr frommen Mutter in die Kirche ging, seinem kulturellen und aristokratischen Leben mit den Galitzinen in Sankt Petersburg und mit seiner Schwester Vera, die einen literarischen Salon beherbergte, und seinen Ferien an der Schwarzmeerküste. Er reiste in den Süden Russlands bis in den Kaukasus. Mit wenig Interesse am Studium hatte er mehr Freude am Lesen und entdeckte dank der sehr gut bestückten Bibliothek seines Bruders Anatoly, seines "geistigen Führers", schon früh nicht nur die russische Literatur, sondern auch alle westlichen Klassiker. Es war auch Anatoly, ein ausgebildeter Sänger, der Poliakoff den Geschmack von Oper und Musik vermittelte. Bereits im Alter von zwölf Jahren spielte Poliakoff Gitarre. Darüber hinaus war er fasziniert von Mathematik und Algebra.

Beginn des Exils durch Russland und den Kaukasus.

Dimitri, Serge, Nastia Poliakoff und Vetter Galitzine in Tiflis, Kaukasus, 1919.

Er zog nach Paris.

Sein Werk wurde zum ersten Mal mit einer Gruppe in der Galerie Drouant ausgestellt. Jeden Tag widmete er mehrere Stunden Arbeit der Malerei. Von dieser Epoche ist nichts übrig geblieben, entweder weil er mehrmals die gleiche Leinwand malte oder weil sein Werk verstreut war. Einige Reproduktionen, die in russischen Zeitungen der Emigration veröffentlicht wurden, die in Paris herausgegeben wurden, sowie eine Reproduktion, die im Katalog aus Drouant, Paris, veröffentlicht wurde, zeigten seine akademische Ausbildung in der Malerei anhand von Akten und einem männlichen Porträt.

Poliakoff verließ Paris und ging nach London, wo er zwei Jahre lang Unterricht an der Slade School of Art nahm.  Er heiratete Marcelle Perreur-Lloyd, eine Frau französischer und irischer Herkunft, die seit Jahren in London gelebt hatte. Während dieser Jahre in London wirkte er in mehreren Filmen als Gitarrist mit. Nach seinen eigenen Worten halfen ihm häufige Besuche in Londoner Museen, sich selbst zu finden. Seine Vorlieben richteten sich bereits auf italienische Primitivmaler wie Cimabue, Giotto, Simone Martini. Er interessierte sich auch für die flämische Schule und den Impressionismus.

Velasquez und Cezanne, Gauguin und Seurat erregten seine Aufmerksamkeit. Unter den Modernisten mochte er Klee wegen seines Kompositionssinns, und Juan Gris, der, wie Poliakoff später verraten wird, "im Gegensatz zu Picasso und Braque bereits abstrakt war". In dieser Londoner Zeit waren die im British Museum ausgestellten ägyptischen Sarkophage für Poliakoff eine Offenbarung. Die Proportionen der Gemälde des Sarkophags regten zum Nachdenken an. Die Farbe und die Substanz verwirrten ihn so sehr, dass er eines Tages, die Abwesenheit des Wachmanns ausnutzend, in eine Ecke kratzte, um die genaue Farbe der aufeinanderfolgenden Schichten zu sehen.

Poliakoffs Werk wurde im Salon des Indépendants ausgestellt; er war dort bis 1945 vertreten. Er lernte Sonia und Robert Delaunay kennen, mit denen er sehr eng befreundet wurde. Von da an besuchte er sie einmal wöchentlich, an einem festen Tag. Während dieser Treffen  erläuterte Delaunay seinen Malerfreunden seine Theorien über den Simultankontrast.

Ohne Poliakoffs Werk direkt zu beeinflussen, verhalfen Delaunays Worte über die abstrakte Kunst Poliakoff zu Fortschritten. Bald stellte er seine erste abstrakte Leinwand in der Galerie "Le Niveau à Paris" aus. Kandinsky war der erste, der die Qualitäten des jungen abstrakten Malers erkannte. "Für die Zukunft setze ich auf Poliakoff", sagte Kandinsky. Im selben Jahr lernte Poliakoff auch Otto Freundlich kennen: Der Mann, die abstrakte Schwere seiner Malerei beeindruckten ihn sehr tief.

Poliakoffs erste Ausstellung abstrakter Malerei (Arbeiten aus den Jahren 1942 bis 1945) fand in der Galerie de l'Esquisse statt. Der Kritiker Frédéric Noël erwähnte in seiner Ausstellungssektion die Entstehung des neuen abstrakten Malers. Der Kritiker Guy Domand bemerkte auch die Teilnahme von Poliakoff am Salon des Réalités Nouvelles.

Er erhielt den Kandinsky-Preis, der von Nina Kandinsky geschaffen wurde und junge abstrakte Maler fördern sollte.

Er stellte seine Gemälde in der Galerie Denise René und seine Gouachen in der Galerie de Beaune aus. Er nahm am Salon de Mai teil. Pariser Kritiker folgten ihm und bemerkten seine Entwicklung. Frank Elgar betonte in der Publikation "Carrefour" seine "Vorliebe" für Poliakoffs Leinwand auf dem Salon de Mai.

Seine Ausstellungen nahmen zu. Sein Werk hatte bereits treuen Sammler. Er hörte auf, Musik als Beruf auszuüben und konzentrierte sich dank eines Vertrags mit der Galerie Bing weiterhin auf die Malerei. Im selben Jahr hatte er die Gelegenheit, zwei Leinwände von Malevitch zu sehen, darunter "Weißes Quadrat auf weißem Hintergrund", die sich im Besitz des Museum of Modern Art von New York befinden, in der Ausstellung "L'Art du XXe Siècle" ("Kunst des 20. Jahrhunderts"), die im Musée d'Art Moderne de Paris organisiert wurde. Dies war ein echter Schock und eine Bestätigung für Poliakoff, der daraufhin erklärte: "Er (Malevitch) bewies mir einmal mehr die entscheidende Rolle der Schwingung der Materie. Auch wenn sie keine Farbe hat, bleibt eine Leinwand, auf der die Materie vibriert, lebendig". Poliakoff verbrachte den Sommer in Gordes, Vaucluse, wo er ein Fresko im Haus von Charles Estienne malte.

Seine Einzelausstellungen nahmen zu, ebenso wie seine Teilnahme an globalen Ausstellungen in Frankreich und im Ausland.

Erhielt den Lissone-Preis.

Während der von Fran Mayer in der Berner Kunsthalle organisierten Ausstellung hatte er zum ersten Mal die Gelegenheit, das gesamte Kunstwerk von Malevitch zu sehen. Er war tief beeindruckt. Zwei seiner Leinwände auf Projektion wurden als Dekor für Jean Tardieu - Jacques Poliéri's Ausstellung im Théâtre de l'Alliance française in Paris verwendet.

Er erhielt den Internationalen Preis der Biennale von Tokio.

Retrospektive im Maison de la Culture in Caen.